Окремими виданнями вийшли поеми «Гайдамаки» (1841) та «Гамалія» (1844).

Шевченкові вірші справили на українське суспільство велике враження, проте російська богема загалом негативно поставилася до молодого поета, звинувативши його найперше в тому, що він пише «мужицькою мовою».

Улітку 1842-го, використавши сюжет поеми «Катерина», Шевченко намалював олійними фарбами однойменну картину, яка стала одним із найвідоміших творів українського живопису.

Після першої подорожі Україною (травень 1843 року - лютий 1844 року) Шевченко написав вірша «Розрита могила», де висловив осуд поневолення українського народу Російською імперією.

30 жовтня (11 листопада) 1844 року комітет Товариства заохочення художників ухвалив дати Шевченкові грошову допомогу, щоб він зміг видати «Живописну Україну», визначивши для цієї мети 300 рублів і зобов'язавши його надіслати для Товариства одного примірника першого випуску видання. Перші 6 офортів серії («У Києві», «Видубецький монастир у Києві», «Судна рада», «Старости», «Казка» («Солдат і Смерть»), «Дари в Чигирині 1649 року») вийшли друком у листопаді того ж року під назвою «Чигиринський Кобзар». 1844 року опубліковано передрук першого видання «Кобзаря» з додатком поеми «Гайдамаки». Того ж року Шевченко написав гостро комедію «Сон» («У всякого своя доля»)- сатиричну поему з елементами гротеску, мотивами трагедійності, історіософсько-політичну за проблематикою, у якій розкриває перед своїми байдужими сучасниками істинну картину буття уярмленої Москвою України.

Восени та взимку 1845 року Шевченко написав такі твори: «Іван Гус» («Єретик»), «Сліпий», «Великий льох», «Наймичка», «Кавказ», «І мертвим, і живим...», «Холодний Яр», «Давидові псалми». Тяжко захворівши, наприкінці 1845-го написав вірша «Заповіт», у якому закликав до революційної боротьби за визволення свого поневоленого народу.

Через яскраво антирежимний характер нові поетичні Шевченкові твори не могли бути надруковані, а тому розповсюджувались у рукописних списках. Сам Шевченко переписав їх для себе в спеціальний зошит-альбом, якому дав назву «Три літа» (1843−1845).

Навесні 1846 року Шевченко прибув до Києва й оселився в будинку (тепер - Літературно-меморіальний будинок-музей Тараса Шевченка) в колишньому провулку «Козине болото». Цього часу були написані балади «Лілея» та «Русалка». У квітні Тарас пристав до Кирило-Мефодіївського братства - таємної політичної організації, заснованої з ініціативи Миколи Костомарова. 27 листопада (9 грудня) 1846 року Шевченко подав заяву на ім'я попечителя Київського навчального округу про зарахування на посаду вчителя малювання в Київському університеті Святого Володимира, на яку його затвердили 21 лютого (5 березня) 1847-го. У березні 1847 року після доносу почалися арешти членів братства. Шевченка заарештували 5 (17) квітня 1847 на дніпровській переправі, коли він повертався до Києва, відібрали збірку «Три літа» й відправили під конвоєм до Петербурга. Там його ув'язнили в казематі Третього відділу імператорської канцелярії на Пантелеймонівській вулиці (тепер вул. Пестеля, 9). За спогадами сучасників, на допитах поет відмовився зрікатися своїх поглядів і не виказав нікого з членів братства. Перебуваючи близько двох місяців за ґратами, Шевченко й далі писав вірші, що згодом об'єднав у цикл «В казематі», до якого, серед інших, належать вірші «Садок вишневий коло хати...» і «Мені однаково...». Шевченка звинуватили в написанні віршів «малоросійською мовою», з якими «могли посіятись і згодом укоренитися думки про вигадане блаженство часів Гетьманщини, про щастя повернути ці часи й про можливість Україні існувати як окремій державі». На суді не доведено участі поета в Кирило-Мефодіївському братстві. Шевченка як «наділеного міцною будовою тіла» призначили рядовим в Оренбурзький окремий корпус із забороною писати й малювати.